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《Carbon》:谢杨苏课题组报道部分还原氧化石墨烯薄膜中的热、电输运:低温和结构域尺寸的影响

作者: 发布时间: 2022-12-14 浏览次数: [ ]


部分还原氧化石墨烯(PRGO)是介于石墨烯和氧化石墨烯的中间结构。由于其可调节的热、光和电特性,PRGO薄膜已广泛应用于测辐射热计、热管理、传感器和晶体管等领域。理解结构域尺寸对PRGO膜整体的电和热输运性能的影响不仅具有重要的基础研究价值,对调节其在电、热、光电和热电应用中的性能也非常重要。

在金属中,导电和导热性质之间的关系遵循Wiedemann-Franz定律。然而,对于半导体和绝缘体,电子和声子传输性能之间的关系仍然不清楚。近年来,一些研究者报道了碳纳米材料中电导率和热导率/热扩散系数之间的线性关系。然而,这种线性相关性在宽温度范围下是否适用仍然未知。此外,如何将热、电输运性能与PRGO的微观结构参数联系起来,以便通过结构调节其性能,也是一个待解决的问题。

为了将结构域尺寸与电输运相关联,电阻率(ρ)-温度曲线历来被用于分析金属的微观结构。0 K极限下的“残余电阻率”是由缺陷散射引起的,包括晶界、晶格缺陷、化学杂质散射和表面散射,其强度由其结构域尺寸决定。为了进一步表征半导体和绝缘体的结构域尺寸,近年来,我们开发了“阻温系数”模型,该模型不仅可用于分析金属的微观结构,还可用于分析半导体和绝缘体的微观结构与其声子散射强度。

近期,beat365最新版2022beat365最新版2022谢杨苏助理教授课题组在《Carbon》(影响因子11.307,中科院JCR工程技术一区,TOP期刊)上发表最新研究进展,题目为《Thermal and electrical transport in partly-reduced graphene oxide films: The effect of low temperature and structure domain size》。该论文第一作者为硕士研究生陈婷婷,通讯作者为谢杨苏特聘副研究员,beat365最新版2022beat365最新版2022为第一完成单位和通讯单位。



在这项工作中,研究团队通过采用瞬态电热技术表征了PRGO薄膜在10K至320K范围内的电输运和热输运特性。发现其电输运性能随着热还原水平而变化,其中电阻温度系数(TCR)随着退火温度的升高而降低,反映出可调谐的带隙。其中Mott可变程跳跃(VRH)模型能够拟合接近室温附近的电导率-温度曲线。同时,热扩散系数的温度依赖性曲线表明声子-声子散射主导的热输运机制。此外,在10K~320K的整个温度范围内,电导率(σ)和热扩散系数(α)表现出良好的线性关系,其中,σ- α曲线的斜率与环境温度呈线性相关。该工作总结了电导率和热扩散率之间对应的数学模型。此外,基于0 K极限下的残余阻温系数,获得了由结构缺陷引起的声子散射平均自由程。随着退火温度从200℃升高到1000℃,其声子-缺陷散射平均自由程从0.60 nm增加到5.31nm,这与通过Raman、TEM和XRD获得的结构域尺寸可比。最后,该工作进一步揭示了结构域尺寸、热扩散系数和电导率之间的线性关系,并讨论了这种线性关系的潜在机制,表明结构域尺寸对PRGO的热和电输运性能有着强烈的影响。


    

图 1. (a) 热扩散系数和电导率在25 K、120 K、195 K和295 K之间的线性关系。在320K-10K的温度范围内观察到良好的线性相关性。(b) 热扩散系数-电导率曲线的斜率A和 (c) 截距(αa),两者也与环境温度呈线性关系。



 

图 2. (a)在295 K时,α、σ与结构域尺寸的线性关系。(b) PRGO中sp2域和sp3非晶域结构中的电子跳跃和声子传播机制示意图。

该研究工作得到了国家自然科学基金委、广东省基础与应用基础研究面上项目的支持。

全文链接见:https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.11.051

论文作者简介:

谢杨苏,beat365最新版2022beat365最新版2022能源系助理教授,特聘副研究员。毕业于美国爱荷华州立大学机械工程系,2017年11月通过深圳市海外高层次人才计划(孔雀C类)引入beat365最新版2022。长期从事微观尺度的热传递、热物性测试技术、纳米材料和能量转换的研究。主持国家自然科学基金面上项目和青年项目、广东省自然科学基金面上项目、深圳市孔雀启动项目、beat365最新版2022新进教师科研启动项目等。至今在ACS Nano, Nano Energy, Advanced Science, Carbon, ACS Applied Materials & Interfaces, International Journal of Heat and Mass Transfer等国际高水平期刊发表SCI论文30余篇,编写英文论著一章。


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